电解水析氢反应(HER)制备氢气是一项具有重大应用潜力的绿色能源技术。但是,该技术的大规模应用长期以来受限于传统铂基催化剂稀缺、成本高昂等因素。开发具有高催化活性、高稳定性、低成本的新型催化剂对工业电解水产氢具有重大的意义。
近日,厦门大学、中科院大连化物所邓德会课题组利用化学掺杂法将钴、硒两种元素共限域在二维MoS2晶格中,通过调节掺杂钴、硒元素浓度,制备出具有超高HER催化活性的纳米泡沫状钴/硒共掺杂二维MoS2催化剂。在酸性条件下,其催化性能超过了先前报道的异质原子掺杂MoS2基催化剂。更重要的是,该新型催化剂在工业化水平的大电流密度(1000 mA cm-2)下展现出优于商业40% Pt/C催化剂的催化活性和超高的稳定性(连续工作360小时活性未出现明显衰减),显示了很好的实际应用前景。来自中国科学院大学9455澳门新葡萄娱乐场网站周武课题组的15级本科生高猛和博士生陈喜亚运用具有单原子分析灵敏度的低电压球差校正扫描透射电子显微镜成像和电子能量损失谱技术,发现钴/硒共掺杂MoS2催化剂晶格中存在大量、稳定的钴/硒近邻掺杂构型。密度泛函理论计算结果指出,近邻钴/硒原子间存在协同效应:钴原子掺杂可以激发面内惰性硫原子的催化活性,而硒原子掺杂则提供了一种稳定化效应,两者结合一方面可以优化活性位点的氢吸附强度,另一方面可以提高掺杂结构的稳定性,从而促进了面内和边缘活性位点的大量形成。该项研究对设计新型多元素共掺杂二硫化钼催化剂和推动其在HER中的大规模应用方面具有重要意义。该研究成果发表在近日出版的《Nature Communications》(DOI:10.1038/s41467-020-17199-0)上。9455澳门新葡萄娱乐场网站15级本科生高猛对该工作的电子显微学结构分析部分有主要贡献。
图1、高活性钴/硒共掺杂二维MoS2催化剂的原子尺度结构分析及电解水析氢反应活性和稳定性测试。
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